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熱激發自旋電子學之介紹

  撰文者:黃斯衍(國立臺灣大學物理系研究所 助理教授)吳柏勳 (國立臺灣大學物理系研究所 博士生)  2017-06-02
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目前的電子元件主要是依賴電荷運作,然而隨著半導體製程技術的突破,積體電路的電晶體密度逐年增加而尺寸逐漸減少,我們所面臨的挑戰也更加嚴峻與困難,除了元件尺寸逐漸縮小將面臨物理極限與量子效應的挑戰,其所伴隨的高功率與嚴重熱耗散更是急需解決的難題。過去以半導體為主的電子元件只利用電子的電荷特性,但由於電子除了因軌道運動所造成的軌道角動量外,還具有量子化的自旋角動量。因此電子除了基本的電子電荷之外,尚具有自旋 (spin) 之量子固有特性,電子元件若能利用電子自旋來儲存與運算資料,會比傳統電路更節能且效率更高。自旋電子學 (spintronics) 便是藉由各種創新的手法,不單是利用電荷,更是操控電子的自旋自由度的研究,隨著我們對電子自旋的了解,例如2007年獲得諾貝爾物理學獎殊榮的巨磁阻效應[1-2],自旋電子學元件已經被應用在高密度的磁碟讀取、手機內的電子羅盤、陀螺儀以及航太科技,甚至未來將用來連接物聯網的各式感測器[3-5]

 

 
 

圖一、 結合電子電荷以及自旋特性之自旋電子學、 結合熱流以及電荷特性之熱電子學、結合熱流以及自旋特性之熱激發自旋電子學

一般的電路與材料中,電流的電子自旋方向是無序的,因此自旋電子學最大的挑戰是如何供應與操控電子的自旋,如圖一所示的自旋電子學,主要是研究電子的電荷與自旋的交互作用,但即便是自旋電子學元件,隨著製程技術的進展,元件密度的提高與元件尺度的縮小,熱的消耗也同樣將會隨著尺度縮小而大量的增加,因此探討熱與電子電荷的熱電(thermoelectric) 交互作用,以及奈米結構的熱效應與熱性質,已變成非常重要和基本的課題。根據最新的進展與我們的研究結果

發現,其實熱流也可以用來驅動自旋電流,其將可能提供一個重要的方法,突破因自旋電子元件密度持續增加,電荷電流產生大量的熱消散所造成工作元件的不穩定與失效[6-7],因此開啟了自旋電子學中之延伸領域,通稱為熱激發自旋電子學 (spin calortronics)  [圖一]。本文將介紹我們在熱激發自旋電子學之近期研究結果,如何利用溫度梯度來研究自旋相依的傳輸行為,探討熱流、電荷與自旋電流的交互作用,及未來可能的發展與潛能。

熱激發自旋電子學 “spin calortronics” 是指利用溫度差的建立,來控制包含熱流、電荷與自旋電流的熱電子學。由於此熱流包含自旋與電荷電流的交互作用,因此產生許多新的物理現象,不但包括電子自旋的傳輸,也涵蓋能量在材料、奈米結構、和奈米元件中的傳遞。這些相關之新穎的物理現象如自旋塞貝克效應 (spin Seebeck effect) [8-9]、自旋霍爾效應(spin Hall effect) [10-11]與反轉自旋霍爾效應(inverse Spin Hall effect) [12-13]、自旋珀爾帖效應(spin Peltier effect)[14]以及利用熱來注入自旋極化電流,而翻轉磁矩…等[15-16]。其中自旋塞貝克效應最廣為吸引大家的注意,實驗發現在一般磁性金屬、磁性半導體、或磁性絕緣體中,自旋方向相反的純自旋電流 (pure spin current)在室溫下可藉由溫度差的建立產生 (如圖二(a)所示),自旋向上以及自旋向下電子數目因相等且具有相反之流向,導致自旋電流可在沒有淨電荷電流的情況下產生,因此自旋電流具有零耗散的極佳優點而引起廣泛的重視。

    根據溫度差建立之方向是沿平行膜面方向或者是垂直膜面方向,自旋塞貝克效應可分成橫向自旋塞貝克效應 (transverse spin Seebeck effect)[圖二(b)]以及縱向自旋塞貝克效應 (longitudinal spin Seebeck effect)[圖二(c)]。自旋塞貝克效應最早是在室溫下水平方向溫度梯度的鐵磁金屬薄膜上觀察到的,即橫向自旋塞貝克效應系統,因為此量測技術可應用至半導體、金屬與絕緣體,所以也是一開始最廣為研究與討論的量測方式。然而經過我們的實驗研究[17-18],在建立水平方向之溫度差時,由於基板與薄膜的厚度相差甚遠,即便兩者的熱導率相近,厚度差異卻無可避免地產生垂直溫度差,因此不論如何小心的外加水平溫度差於樣品上,總是會伴隨著垂直的溫度梯度混於其中,如此複雜的系統大幅地增加了橫向自旋塞貝克效應在定量分析上的困難度,我們之前實驗結果證明在橫向自旋塞貝克效應中的熱電動勢對磁場的非對稱行為是由於垂直溫度差而導致自旋極化電荷的異常能斯特效應 (anomalous Nernst effect) 所造成,而非來自於自旋電流。

                  (1)

異常能斯特效應所導致的自旋熱電壓可以公式 (1) 表示,其中的 代表異常能斯特效應係數,則是磁性材料磁矩的方向,由於自旋電流的自旋塞貝克效應與垂直溫差造成的的異常能斯特效應,其於實驗上對於外加磁場具有相同的角度相依關係(),並同樣對磁場呈非對稱行為,因此兩者無法定量的區分而糾纏在一起,這個結果不但遮蔽磁性薄膜本質的熱自旋傳輸,也影響自旋塞貝克效應的定性分析。

 

圖二、(a) 熱激發自旋電子學對於元件效能的提升以及減少能源損失之可能性示意圖,(b)橫向自旋塞貝克效應示意圖(c) 縱向自旋塞貝克效應示意圖

另外一種研究自旋塞貝克效應的方式如圖二(c) 所示,外加溫度梯度是沿垂直方向,又稱為縱向自旋塞貝克效應,因為此量測方式的自旋電流與溫度梯度同向,不會有如橫向自旋塞貝克效應產生其他方向的溫度梯度,但為了避免鐵磁金屬的異常能斯特效應,此結構只適用於磁性絕緣體材料。其中釔鐵石瑠石 (, YIG) 為近期最廣泛被研究的磁性絕緣體,其具有低的磁性異向性、非常低的阻尼以及高居禮溫度 (550 K) 等優點,使其在室溫量測下仍具有磁性而讓實驗得以於室溫進行,並且自旋電流傳遞過程能量耗散較低。即使釔鐵石瑠石為無自由電子電荷的絕緣體材料,許多研究發現高頻鐵磁共振與熱流均可在室溫下激發釔鐵石瑠石中的純粹自旋電流[6,9]。由於在磁性絕緣體中產生的純粹自旋電流必然為一不伴隨電荷電流之自旋角動量,因此無法直接以電性量測方式探測純粹自旋電流,因此必須利用其他的方式來進行探測,而反轉自旋霍爾效應 (inverse spin Hall effect, ISHE) 是目前最重要的機制,能以間接的電性量測來偵測磁性絕緣體所產生的純粹自旋電流。

反轉自旋霍爾效應與自旋霍爾效應 (spin Hall effect, SHE) 源於相同物理機制卻彼此互為相反與互惠起作用的效應。在說明這兩個機制以前,首先我們回顧重要的霍爾效應 (Hall effect),當一個導體被施加一沿法向量之磁場時,由於電荷載子受到洛倫茲力 (Lorentz force) 作用,因而會沿橫向方向累積而產生霍爾電壓差,霍爾效應可用來判別半導體中之載子為電洞或是電子,並得知載子濃度。而最近的新進展,則發現在沒有外加磁場的情況下,不同自旋方向之電子竟然可以在特殊物理機制的驅使下被分開,這是由於自旋軌道交互作用 (spin-orbit interaction) 所形成的自旋相依散射,當電荷電流被注入具有強自旋軌道交互作用的一般金屬,相同數目的自旋向上與自旋向下之電子會沿橫向方向且相反之方向移動,因此電荷電流互相抵消並伴隨純粹自旋電流的產生,此稱自旋霍爾效應[圖三(a)]。而反轉自旋霍爾效應則為相反之機制:當純粹自旋電流被注入具有強自旋軌道交互作用的一般金屬時,由於自旋軌道耦合作用,自旋相反之電子則會流向相同的方向[圖三(b)],因此如果自旋電流真的因自旋塞貝克效應於磁性絕緣體中產生,我們可以利用反轉自旋霍爾電壓的量測來探測不帶電荷電流之純粹自旋電流。

 

 
 

 

 

 

 

 

 

 

 

圖三、  (a)自旋霍爾效應(spin Hall effect)示意圖(b)反自旋霍爾效應(Inverse spin Hall effect)示意圖

  如圖四(a)所示,我們藉由垂直溫度梯度的建立來研究鐵磁絕緣體YIG之縱向自旋塞貝克效應,利用具有強自旋軌道交互作用的金屬層,藉由反轉自旋霍爾效應將自旋電流轉換為電荷電流,來偵測底下鐵磁絕緣體因縱向自旋塞貝克效應而產生的自旋電流。我們利用金箔膜 (Au film) 證實本質的自旋塞貝克效應的存在,當我們量測在垂直溫度梯度下的熱電動勢,可以觀測到其訊號對磁場有反對稱行為,顯示此為自旋相依的特徵訊號[圖四(b)]。根據反轉自旋霍爾效應之描述式[6]

        (2)

其中為自旋電流而為受控於磁場方向之自旋空間指向,我們即可於自旋電流流向與磁場方向之外積方向探測到熱電動勢。實驗結果證明在沒有包含複雜的鐵磁鄰近效應 (magnetic proximity effect)  [19]與異常能斯特效應下,鐵磁絕緣體的自旋電流的確能被垂直溫度梯度激發,然後注入金的自旋電流藉由反轉自旋霍爾效應轉換為電荷電流而使自旋電流可以用電性的方式探測。因此我們的研究指出,金可以作為非常好的自旋電流探測元件[20]

 

  基於此重要的研究成果,我們建立系统性的量測方式來研究各種不同4d和5d軌域金屬[21],我們的研究中發現金 (Au) 和鉑 (Pt)的反轉自旋霍爾電壓,與鎢 (W) 及鉭 (Ta) 符號相反,造成完全反方向之自旋電流流向,因此經由反轉自旋霍爾效應作自旋電流以及電荷電流之轉換時,這兩組金屬的電壓對磁場訊號剛好差一個負號 [圖四(b)],此結果證實d軌域填滿的電子數決定自旋軌道耦合的符號。我們更進一步利用不同的厚度得到重要的物理量來定義電荷流與自旋流的轉換參數:包括自旋擴散長度 (spin diffusion length) 與自旋霍爾角 (spin Hall angle) ,其中自旋擴散長度代表自旋電流能夠傳遞的極限距離而自旋霍爾角則代表電荷電流與自旋電流之轉換效率,我們結果顯示鉑 (Pt) 具有最大的正自旋霍爾角而鎢 (W) 具有最大的負自旋霍爾角。

    

圖四、  (a) 藉由反轉霍爾效應使不帶電荷電流之自旋電流產生可量測的縱向電壓,的縱向自旋塞貝克效應示意圖(b) 金 (Au)、鉑 (Pt)、鎢 (W)及鉭 (Ta)等4d和5d軌域金屬皆可作為反自旋霍爾效應之產生層,其中金、鉑以及鎢、鉭具有相反之自旋電流對電荷電流轉換行為,因此其電壓對磁場訊號差一負號。

 

利用我們所建立的量測方式,我們更進一步突破材料限制,第一次報導鐵磁性物質也具有反轉自旋霍爾效應[圖五(a)][22],實驗利用絕緣層MgO的插入來阻絕自旋電流的注入,成功的分開鐵磁金屬的異常能斯特效應與其反轉自旋霍爾效應[圖五(b)],我們發現鐵磁鎳鐵合金金屬 (Py) 也具有相當好的電荷流與自旋流的轉換效率。我們的實驗結果除了證實異常能斯特效應與反轉自旋霍爾效應具有相同的自旋軌道耦合作用機制外,也說明鐵磁金屬不但能產生也能偵測自旋電流,此結果對自旋電子學和熱激發自旋電子學領域有相當重要的影響力,並打開闢尋找強自旋軌道交互作用之新穎材料的嶄新道路。例如,最近自旋傳輸相關之理論預測中,認為淨磁矩為零的反鐵磁材料 (antiferromagnet) 也會具有異常霍爾效應(anomalous Hall effect) ,由於異常霍爾效應、自旋霍爾效應以及反轉霍爾效應皆由自旋軌道交互作用所引發,因此反鐵磁材料成為探測自旋電流的新星[23]。我們的研究證實反鐵磁材料鉻 (Cr) [圖五(c)]亦可產生反霍爾自旋效應[24],更驚訝的是,作為3d軌域之鉻金屬,自旋電流對電荷電流轉換率比預期大很多,和重金屬鎢相當,此重大發現代表若能將反鐵磁材料用於熱激發電子學,將會大幅提升裝置之穩定性,甚至能探討反鐵磁材料太赫兹 (Terahertz) 的高频自旋電子動力學機制。

 

 
 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

圖五、(a) 鐵磁金屬異常霍爾效應與反轉自旋霍爾效應示意圖 (b) 鎳鐵合金 (Py) 偵測來自YIG的自旋電流的反自旋霍爾效應(c) 反鐵磁性材料Cr偵測來自YIG的自旋電流的反自旋霍爾效應

 

  另外如果仔細比較同是來自YIG自旋電流但以不同金屬作為偵測層所得到的反轉自旋霍爾電壓,我們發現其電壓的大小雖然可以藉由不同金屬其本質具有不同自旋擴散長度與自旋霍爾角作定性的描述,可是我們時常可以觀察到在低磁場下存在著難以理解的平台或是類似小迴路的行為。根據反自旋霍爾效應之描述,反轉自旋霍爾電壓應隨YIG之磁矩之變化而改變。雖然YIG磁矩對低磁場是線性的變化,然而由熱傳輸量測到的熱電壓或是由電傳輸量測到的磁阻對磁場的結果,我們可觀察到的奇怪的平台行為  (如圖六)。經過我們仔細地以高靈敏度之柯爾磁光效應 (magneto-optical Kerr effect) 來探測各種不同的YIG之表面磁矩結構,圖六(a)證實此異常的平台行為是由於YIG之表面磁矩與塊材行為不一致(非共線行為)所造成。而圖六(b)則顯示,平台的大小甚至可以系統性地藉由改變YIG厚度而控制,此結果說明此表面磁矩是由YIG塊材特性所誘導而成[25]。更最重要的是,藉由比較用於探測表面磁矩結構之柯爾磁光效應與熱傳輸訊號,可以觀察到存在於此兩種訊號中的低場異常行為相當吻合,因此我們的實驗發現垂直之熱傳輸量測對表面磁矩有很高的靈敏度,可以做為很好的表面磁性探測工具,甚至我們最新的研究發現還可用來研究熱激發霍爾效應 (thermal Hall effect) [26]

 

 

圖六、(a) 藉由磁光柯爾效應之探測,我們發現YIG表面磁矩於低場時之異常行為來自其表面與塊材磁矩之非共線性行為所致(b)藉由YIG厚度相關量測,我們發現此異常行為可有系統地被YIG厚度所控制,當YIG厚度足夠薄時,此異常行為在磁光柯爾效應以及磁阻之量測中皆會消失

 

本文介紹了熱激發自旋電子學“spin Calortronics”,一個前瞻性的新研究領域,不同於傳統以電流或電壓源驅動自旋極化電子,我們利用熱來激發自旋極化傳輸,並研究自旋-軌道交互作用的自旋電子熱效應與熱性質。此新的研究方向與領域,提供一個新方法來操控無需伴隨電荷電流產生的純自旋電流,因此將可能改善因電子元件密度持續增加,電荷電流產生大量的熱消散所造成工作元件的不穩定與失效,或提供一個重要的方法,將消耗熱轉換成有效的自旋電訊號。我們的研究不但了解了本質的熱自旋傳輸行為,證實本質的自旋塞貝克效應,提供定性的方式量測自旋軌道耦合交互作用,首次證實鐵磁金屬與反鐵金屬的反轉霍爾效應,並提出以熱激發來探索表面的磁矩。我們的研究工作只是一個開端,相關之實驗仍在如火如荼進展中,仍然有許多與能量和熱傳輸,所誘發出的自旋相依相關的新物理,需要繼續研究與探討,熱激發所誘發的新穎自旋物理不論是基礎研究或未來的元件應用,都必定會扮演相當重要的角色。


參考資料

 

P. A. Grünberg, Rev. Mod. Phys. 80, 1531 (2008).

A. Fert, Rev. Mod. Phys. 80, 1517 (2008).

Wolf, S. A., D. D. Awschalom, R. A. Buhrman, J. M. Daughton, S. von Molna´r, M. L. Roukes, A. Y. Chtchelkanova, and D. M. Treger, Science 294, 1488 (2001).

I. Žutić, J. Fabian, and S. D. Sarma, Rev. Mod. Phys. 76, 323 (2004).

A. Hoffmann and S. D. Bader, Phys. Rev. Applied 4, 047001 (2015).

G. E. W. Bauer, E. Saitoh, and B. J. van Wess, Nat. Mater. 23, 391 (2012).

S. R. Boona, R. C. Myers, and J. P. Heremans, Energy Environ., Sci. 7, 885 (2014).

K. Uchida, S. Takahashi, K. Harii, J. Ieda, W. Koshibae, K. Ando1, S. Maekawa, and E. Saitoh1, Nature 455, 778 (2008).

K. Uchida, H. Adachi, T. Ota, H. Nakayama, S. Maekawa, and E. Saitoh, Appl. Phys. Lett. 97, 172505 (2010).

Dyakonov, M.I. & Perel, V.I. Current-induced spin orientation of electrons in semiconductors, Phys. Lett. A 35A, 459 (1971).

Hirsch, J.E. Spin Hall effect. Phys. Rev. Lett. 83, 1834 (1999).

S. O. Valenzuela and M. Tinkham, Nature (London) 442, 176 (2006).

E. Saitoh, M. Ueda, H. Miyajima, and G. Tatara, Appl. Phys. Lett. 88, 182509 (2006).

J. Flipse, F. L. Bakker, A. Slachter, F. K. Dejene and B. J. vanWees, Nature Nanotech. 7, 166 (2012).

Moosa Hatami, Gerrit E.W. Bauer, Qinfang Zhang and Paul J. Kelly, Phys Rev. Lett. 99, 066603 (2007).

John C. Slonczewski, Phys. Rev. B. 21, 054403 (2010).

S. Y. Huang, W. G. Wang, S. F. Lee, J. Kwo, and C. L. Chien, Phys. Rev. Lett. 107, 216604 (2011).

S. Y. Huang, D. Qu. and C. L. Chien, Charge, Spin, and Heat Transport in the Proximity of Metal/Ferromagnet Interface, Recent Advances in Magnetics Insulators - From Spintronics to Microwave Applications (A Special Issue of “Solid State Physics Series 2013, Elsevier).

S. Y. Huang, X. Fan, D. Qu, Y. P. Chen, W. G. Wang, J. Wu, T. Y. Chen, J. Q. Xiao, and C. L. Chien, Phys. Rev. Lett. 109, 107204 (2012).

D. Qu, S. Y. Huang, Jun Hu, Ruqian Wu, and C. L. Chien, Phys. Rev. Lett. 110, 067206 (2013).

D. Qu, S. Y. Huang, B. F. Miao, S. X. Huang, and C. L. Chien, Phys. Rev. B 89, 140407 (2014).

B. F. Miao, S. Y. Huang, D. Qu, and C. L. Chien, Phys. Rev. Lett. 111, 066602 (2013).

J. B. S. Mendes, R. O. Cunha, O. A. Santos, P. R. T. Ribeiro, F. L. A. Machado, R. L. R. Suárez, A. Azevedo, and S. M. Rezende, Phys. Rev. B 89, 140406(R) (2014).

D. Qu, S. Y. Huang, and C. L. Chien, Phys. Rev. B 92, 020418(R) (2015).

P. H. Wu and S. Y. Huang, Phys. Rev. B 94, 024405 (2016).

Y. J. Chen and S. Y. Huang, Phys. Rev. Lett. 117, 247201 (2016).


*syhuang@phys.ntu.edu.tw

 

 



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